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近日，我校基础与前沿研究院董帆教授团队在国际传感专业领域期刊ACS Sensors发表最新研究成果“Chemical Discrimination of Benzene Series and MolecularRecognition of the Sensing Process over Ti-Doped Co3O4”。这也是该团队在Sensors and Actuators B: Chemical发表“Porous Mn-Doped Co3O4Nanosheets: Gas Sensing Performance and Interfacial Mechanism Investigation withIn SituDRIFTS”论文后的又一重要研究成果。董帆教授为论文通讯作者，博士研究生曹正茂为第一作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。
电阻式半导体气体传感器具有操作简便、可移植强、兼容性好以及相对简单的配置和工作原理的特点，因而受到越来越多研究者的青睐，并广泛应用于民用、工业、环境等领域。挥发性有机化合物气体不仅来源于工业生产过程中排放的废气，同时也存在于房屋装修过程使用化学品材料所释放的气体，对人们的身体健康和生活质量造成了潜在的威胁。另外，挥发性有机化合物气体可作为人体疾病标志物，如通过检测人体呼出气体中甲苯和丙酮气体的含量，便可以初步筛查患者是否患有肺癌和糖尿病风险。因此，气体传感技术具有广泛且多元化的应用前景。设计和开展气体传感反应过程的原位实验研究，不仅能够深入认识和理解气体传感过程分子作用机制，同时也能够为开发和设计高响应气体传感材料提供有效的理论指导和重要的实验依据。
图1 气体传感过程原位红外测试结果（图片来源及版权：Sensors and Actuators B: Chemical及论文作者）
基于此，作者先以Mn掺杂Co3O4作为传感材料，采用原位漫反射傅里叶变化红外光谱技术研究了甲苯气体传感过程中传感材料界面处甲苯分子的动力学演变过程，发现甲苯气体分子在传感材料表面逐级氧化生成了一系列中间态物种，推断甲苯分子氧化过程由数个基元反应构成，而非一步完全氧化过程。另外，传感反应中间态物种在气体传感表面的分子动态演变过程可以分为吸附反应、动态平衡、脱附分离三个阶段，并且与气体传感过程中测试电阻的变化具有一一对应关系。该项研究成果为认识和理解气体传感过程中的气固界面分子作用机制提供了新的见解。
图2 气体传感过程表界面机理示意图（图片来源及版权：Sensors and Actuators B: Chemical及论文作者）
进一步地，作者更新了传感材料的制备方法，获得了对甲苯气体响应具有显著提高的Ti掺杂Co3O4传感材料。通过测试传感器对甲苯、邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯、乙基苯的响应恢复曲线，并从相应的气体响应恢复曲线中提取特征因子，构成气体传感响应分析数据集，以及结合机器学习算法，实现了甲苯、二甲苯异构体、乙基苯气体的准确定性分析。
图3 气体传感响应特征提取与机器学习算法相结合实现准确区分苯系物气体分子（图片来源及版权：ACSSensors及论文作者）
在前期研究工作基础上，作者通过原位漫反射傅里叶变化红外光谱分别考察了改性前后传感材料表面的分子动力学演变过程，发现改性后的气体传感材料对传感反应物种的吸附能力更强，并且反应物种在其表面的分子动力学演变过程更快。此外，理论计算结果也表明改性后的传感材料具有更强的Lewis酸活性位点，以及对氧气和甲苯气体分子具有更强的吸附作用。该项研究工作结合原位实验研究和理论计算共同揭示了甲苯气体传感性能增强的分子作用机制。
图4 气体传感过程原位红外测试结果（图片来源及版权：ACSSensors及论文作者）
图5 理论计算获取气体传感材料表界面信息（图片来源及版权：ACSSensors及论文作者）
该研究工作得到了国家自然科学基金、四川省杰出青年基金和中央高校基本科研专项资金的支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssensors.2c00685
编辑：林坤 / 审核：林坤 / 发布：陈伟
