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近日，在国家杰出青年科学基金、国家重点研发项目和自然科学基金委国际合作项目等的支持下，资源与环境学院博士生何烨在国际著名期刊《美国科学院院报》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）上发表了题为“In situ fabrication of atomically adjacent dual-vacancy sites for nearly 100% selective CH4 production”的研究论文，对光催化中活性位点的动态行为这一科学难题提供了新的理解，为实现高选择性催化和精准构筑动态活性位点提供了全新的思路。资源与环境学院2020级博士研究生何烨为第一作者，基础与前沿研究院董帆教授为论文通讯作者，电子科技大学资源与环境学院为论文第一单位。
太阳能驱动的二氧化碳转化研究应对了温室气体排放和可持续能源需求所带来的挑战，对环境和能源领域具有重要意义。阳光驱动的CO2光催化甲烷化具有很大前景，但由于涉及多个连续的质子-电子耦合转移过程，且质子和电子传递效率低、质子-电子转移动力学缓慢，因此提高甲烷转化的选择性和效率仍具有挑战性。
本研究开发了一种基于光激发的合成方法，利用光催化过程中的光源，原位构筑原子级相邻的双缺陷位点，作为成对的氧化还原活性位点，为CO2光催化过程中CO2还原和H2O氧化分解这两个半反应提供反应中心。光诱导的氧缺陷提供电子，促进二氧化碳的吸附和活化，生成丰富的含碳中间体；Ti缺陷加速水的活化和分解，生成活性的H*物种。同时，最小化空间位阻的原子级相邻双位点，促进了高效电子-质子传输，保障了含碳中间体的后续质子化，调节了表面结合中间物种的配位模式，有效地将反应路径引导至甲烷生成，使甲烷产量提高了80倍，产品选择性从CO完全转向CH4。
图1. 原子级相邻双缺陷位点原位构筑及反应示意图
图2. 相邻双缺陷位点性的球差TEM分析
图3. 不同测试条件下光催化二氧化碳还原反应活性
作者简介：
何烨，电子科技大学在读博士研究生，师从电子科技大学孙艳娟研究员，合作导师董帆教授，研究方向为环境与能源光催化。目前以第一作者身份在PNAS、ACS Catalysis、Journal of Hazardous Materials、Chinese Journal of Catalysis等期刊发表SCI论文5篇，合作发表SCI论文23篇；申请国家发明专利3项，授权1项；主持2022年四川省科技创新苗子工程；获第二届中国研究生“双碳”创新与创意大赛全国一等奖、第十二届全国环境催化与环境材料学术会议“优秀口头报告奖”。
论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2322107121
编辑：刘瑶 / 审核：李果 / 发布：陈伟
