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近日,我校基础院崔春华教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》以“HCl Intake via Nanobubbles Induces Redox Radicals for Aqueous Cl2 and H2 Production without Catalyst and Bias Applied”为题发表重要创新成果,报道了氯化氢(HCl)气体通过纳米气泡界面自发转化为氯水和氢气(H2)的新方法。该研究突破了传统催化反应的限制,在无需外加催化剂和能量的条件下,实现了气体的高效转化,为绿色化学提供了新思路。基础与前沿研究院2022级博士研究生赵瑞娟为论文第一作者,崔春华教授为论文通讯作者,电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。
团队揭示了纳米气泡气-液界面的独特化学性质。研究发现,当HCl气体带入Ar气纳米气泡时,气-液界面处会自发产生大量羟基自由基(·OH)和水合电子(e⁻aq)等活性自由基。并发现HCl浓度越大,氧化还原自由基浓度越大。这些活性自由基进一步引发链式反应:·OH氧化Cl⁻生成氯水,而e⁻aq产生氢气(H2)。通过电子顺磁共振(EPR)和高分辨质谱等技术,成功捕获了反应过程中产生的多种自由基中间体,包括·Cl、·H等,为解析反应机制提供了直接证据。实验测得氯水浓度可达18 mmol/L,展现出优异的转化效率(如图1所示)。
图1 实验设计示意图以及纳米气泡驱动Cl2和H2形成的机理
该研究具有重要的理论价值。首先,它揭示了纳米气泡界面作为"天然反应器"的独特性质,拓展了气液界面化学认知;其次,建立起化学组分与氧化还原自由基浓度联系,结合纳米气泡的独特稳定性,对气泡破裂机制提出了挑战;更重要的是,非含氧酸在气-液界面激发出高浓度自由基为自由基的产生激发机制提出了新见解。
在应用层面,该技术展现出多重优势。首先,这是一个无催化剂、无外部能量输入的绿色反应体系,反应条件温和,可在常温常压下进行;其次,产物氯水和氢气都是重要的化工原料。这项技术有望应用于污水处理、消毒杀菌、清洁能源生产等领域。这项工作展示了如何利用界面工程实现温和条件下的高效化学反应,为可持续发展提供了新思路。
该项工作得到了国家自然科学基金(22372027)的资助。
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论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202508947
编辑:罗莎 / 审核:李果 / 发布:陈伟